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Título: Propriedades estruturais, elétricas e vibracionais da cerâmica de (Ba0;77Ca0;23)1¡x(TR)xTiO3(x = 0; 0,01 e 0,02; TR = Terras Raras - Nd, Sm, Pr e Yb).
Autor(es): Moraes, Arian Paulo de Almeida
Orientador(es): Mendes Filho, Josué
Coorientador(es): Souza Filho, Antônio Gomes de
Data do documento: 2009
Citação: MORAES, A.P.A
Resumo: As propriedades estruturais, dielétricas e vibracionais do material cerâmico fer- roelétrico (Ba0;77Ca0;23)1¡x(TR)xTiO3 (x = 0; 0,01 e 0,02; TR = Terras Raras - Nd, Sm, Pr e Yb) (BCT-TR) foram estudadas por diferentes técnicas de caracterização: difração de raios-X (DRX) , espectroscopia de Impedância, microscopia Eletrônica de Varredura (MEV), ressonância Paramagnética Eletrônica (EPR), espectroscopia de Absorçã de raios-X (XAS) e espectroscopia Raman. As amostras de BCT-TR foram obtidas pela reação estado-sólido e sinterizadas µa temperatura de 1450±C por 4horas. As amostras apresentaram microestrutura densa. O uso de íons TR como dopantes afetam a micro-estrutura das cerâmicas de Ba0;77Ca0;23TiO3 (BCT23) e suas propriedades estruturais, vibracionais, etc. Os difratogramas obtidos indicam que os íons TR são responsáveis pela contração do volume da célula unitária. Medidas obtidas pela técnica de espectrosco- pia de impedância em função da temperatura e frequência do campo elêtrico aplicado mostram que o BCT23 dopado com Itérbio (Yb) apresenta um limite de solubilidade in- ferior a 1%, cujo resultado está de acordo com imagens obtidas via MEV, que mostram a formação de uma fase secundária identificada como Yb2Ti2O7. Os picos de emissão obtidos pela medidas de luminescência sugerem que os íons Sm3+ ocupam o sítio A da estrutura ABO3. Essa identificação é baseada no fato de que as emissões do Sm3+ na série de alcalinos terrosos e sulfetos tem a tendência de apresentar um deslocamento para o azul (\blue-shift") nas energias de transições eletrônicas com o aumento da distância entre cátions e ânions na matriz. Medidas dielétricas mostram que as transições de fase apresentam propriedades de uma transição de fase difusa que se torna mais pronunciado com o aumento da concentração dos dopantes, com exceção do Yb. A evolução dos espectros Raman em função da temperatura (300 a 513K) indicam que a temperatura de Curie da transi»c~ao de fase ferro-paraelétrica (tetragonal-cúbica) depende da concentração dos íons TR. Os resultados são discutidos em termos do comportamento do modo supera- mortecido (modo de baixa frequência) pertencente a representação irredutível [E(1TO)]. O efeito da dopagem na temperatura de transição é discutido e explicado com base na teoria do modo \soft". Defeitos na estrutura do BCT dopado são gerados pelo mecanismo de compensação de cargas devido a incorporação de elementos com diferentes valências (estado de oxidação) em relação aos elementos da matriz de BCT23 pura. Medidas de EPR mostram a exist^encia de vacâncias de Ti na estrutura do BCT dopado com íons TR.
Abstract: The structural, dielectric and vibrational properties of both pure and RE-doped Ba0;77Ca0;23TiO3 (BCT23) (RE = rare earths - Nd, Sm, Pr e Yb) ceramics obtained th- rough solid-state reaction were investigated. The pure and RE-doped BCT23 ceramics sintered at 1450oC during 4h showed a dense microstructure. The use of RE ions as dopants introduced lattice-parameter changes and is responsible for a contraction in the volume of the unit cell. RE-doped BCT samples exhibit a more homogenous microstruc- ture without a Ti-rich phase on the grain boundaries. A new Raman mode was observed in the Raman spectra of BCT-RE thus indicating that the local symmetry of TiO6 oc- tahedra is being perturbed by the introduction of RE ions in the BCT23 lattice. The Raman scattering measurements indicated that the Curie temperature of the ferroelectric phase transition depends on RE ions content, except for Yb doping which did not a®ect ferroelectric phase transition temperature. The Curie temperature shifts toward lower values as RE content increases. The phase transition behavior is explained by using the standard soft mode model. Defects in the structure of RE-doped BCT23 are generated by charge compensation mechanism due to the incorporation of elements with di®erent valence state relative to the ions of pure BCT23 ceramics. Electronic Paramagnetic Reso- nance (EPR) showed the existence of Ti vacancies in the structure of RE-doped BCT23. This Ti vacancy is responsible for the activation of a Raman mode at 840 cm¡1.
Descrição: MORAES, Arian Paulo de Almeida. MENDES FILHO, Josué. SOUZA FILHO, Antônio Gomes de . Propriedades estruturais, elétricas e vibracionais da cerâmica de (Ba0,77 Ca0,23)1-x (TR)x TiO3 (x=0; 0,01 e 0,02; TR = Terras Raras - Nd, Sm, Pr e Yb). 2009. 91 f. : Tese (doutorado) - Universidade Federal do Ceará, Centro de Ciências, Departamento de Física, Fortaleza, 2009..
URI: http://www.repositorio.ufc.br/handle/riufc/1092
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