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Tipo: Tese
Título: Espectroscopia Raman no molibdato de magnésio e molibdato de lítio sob altas pressões
Autor(es): Coelho, Marcelo Nunes
Orientador: Freire, Paulo de Tarso Cavalcante
Palavras-chave: Espectroscopia de Raman;Molibdatos;Alta pressão (Tecnologia);Transição de fase
Data do documento: 2014
Citação: COELHO, M. N. Espectroscopia Raman no molibdato de magnésio e molibdato de lítio sob altas pressões. 2014. 104 f. Tese (Doutorado em Física) - Centro de Ciências, Universidade Federal do Ceará, Fortaleza, 2014.
Resumo: Neste trabalho, foi realizada uma investigação, através de espectroscopia Raman, dos modos vibracionais do molibdato de magnésio MgMoO4 submetido a altas pressões até o limite de 8,5 GPa, e do molibdato de lítio Li₂MoO₄ – em dois experimentos – até os limites de 5,0 e 7,0 GPa, respectivamente. A análise dos espectros obtidos revelou para o MgMoO₄ uma mudança significativa no padrão espectral do material em torno da pressão de 1,4 GPa. Para o molibdato de lítio, no primeiro experimento, as mudanças ocorrem, entre 0,0 e 3,1 GPa e acima de 4,5 GPa. No segundo experimento, mudanças semelhantes àquelas (entre 0,0 e 3,1 GPa) do primeiro experimento, aparecem entre 1,1 e 3,8 GPa, além de algumas alterações acima de 5,0 GPa. Todas as mudanças foram confirmadas pela análise das curvas ω×P. Para o MgMoO₄ , essas alterações nos espectros foram interpretadas como sendo devidas a uma transição de fase sofrida pelo material em 1,4 GPa. Foi possível perceber também, que a transição é irreversível, tendo em vista que o espectro do material medido 16 horas após a pressão ter sido relaxada para 1 atm resultou semelhante àquele obtido acima de 1,4 GPa (pressão da transição). É feita uma discussão sobre a possível fase de alta pressão, onde se leva em conta algumas semelhanças entre o MgMoO4 e outros cristais de molibdatos e tungstatos. Entre algumas possibilidades sugere-se que a transição de fase seja do tipo C2/m → P2/c (C₂ₕ⁴), o que descarta a eventualidade de uma transição de fase isoestrutural. Para o Li₂MoO₄ , no primeiro experimento, as primeiras alterações são interpretadas como sendo devidas a uma transição de fase. Esta transição de fase, no segundo experimento, parece acontecer entre 1,1 e 3,8 GPa. Já as alterações que acontecem em seguida em ambos os experimentos, foram explicadas como sendo oriundas ou de uma possível amorfização (primeiro experimento) ou de uma nova transição de fase (segundo experimento). É feita uma discussão sobre o mecanismo da amorfização no primeiro experimento, e o porquê do fenômeno não ter sido observado no segundo experimento. Para isso levou-se em conta as diferentes condições experimentais e a hidrostaticidade/quasehidrostaticidade do fluido compressor utilizado.
Abstract: In this work it was carried out an investigation by Raman spectroscopy, of the vibrational modes of the magnesium molybdate MgMoO4 subjected to high pressures up to 8.5 GPa, and lithium molybdate Li₂MoO₄ - in two experiments – up to the limits of 5.0 and 7.0 GPa, respectively. The analysis of the spectra obtained for MgMoO₄ revealed a significant change in the spectral pattern of the material around the pressure of 1.4 GPa. For the lithium molybdate in first experiment, such changes occured between 0.0 and 3.1 GPa and above 4.5 GPa. In second experiment, changes similar to those observed (between 0.0 and 3.1 GPa) in the first experiment, appeared between 1.1 and 3.8 GPa, and additional changes occurred above 5.0 GPa. All changes were confirmed by analysis of the ω × P curves. For MgMoO₄, these changes in the spectra were interpreted as being due to a phase transition undergone by the material at 1.4 GPa. It was also possible to see that the transition is irreversible, taking into consideration that the spectrum of the material measured 16 hours after the pressure releasing to 1 atm was similar to that obtained above 1.4 GPa (the pressure transition). It is made a discussion about of the possible nature of the high-pressure phase, which takes into account some similarities between MgMoO₄ and other molybdates and tungstates crystals. Among some possibilities it is suggested that the phase transition is of type C2/m → P2/c (C₂ₕ⁴), which discards the possibility of an isostructural phase transition. For Li₂MoO₄ in the first experiment, the first changes are interpreted as being due to a structural phase transition. This phase transition, in the second experiment, seems to happen between 1.1 and 3.8 GPa However the additional changes that happen in both experiments at the higher pressures, were explained as being derived either from a possible amorphization (first experiment) or from a new structural phase transition (second experiment). It is made a discussion of the amorphization mechanism in the first experiment, and why the phenomenon has not been observed in the second experiment. For this we took into consideration the different experimental conditions and the hydrostaticity / quasi-hydrostaticity of the compressing fluid used.
URI: http://www.repositorio.ufc.br/handle/riufc/8969
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