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Título: Síntese de esferas híbridas e seu desempenho na reação de desidrogenação do etilbenzeno na presença de dióxido de carbono
Título em inglês: Synthesis of hybrid spheres and their performance in the dehydrogenation reaction of ethylbenzene in carbon dioxide presence
Autor(es): Braga, Tiago Pinheiro
Palavras-chave: Química orgânica
Etilbenzeno
Data do documento: 2009
Citação: BRAGA, T. P.; VALENTINI, A. (2009)
Resumo: As diversas possibilidades de aplicação dos materiais mesoporosos, tais como catálise e adsorção, têm incentivado a pesquisa na síntese destes materiais. Em adição, porém de modo menos intenso, tem sido pesquisado rotas sintéticas que possibilitem a obtenção de um material cuja estrutura e o tamanho de grão possibilitem sua aplicação em reatores industriais, sem a preparação de pellets. Com este objetivo, no presente trabalho é apresentada a síntese de esferas híbridas mesoporosas (óxido de ferro e/ou óxido de alumínio). Foi realizado um estudo preliminar para se determinar as melhores condições experimentais para a formação das esferas, observando-se principalmente a proporção entre matéria orgânica e inorgânica e correlacionando com as propriedades químicas da quitosana. Foi observado que o polímero (quitosana) com maior grau de polimerização estabiliza uma quantidade superior de material inorgânico no volume da solução. Os resultados de caracterização das esferas mostraram uma boa regularidade quanto ao diâmetro, e que as mesmas apresentaram uma elevada área superficial com diâmetro de poros na faixa de mesoporos. Os materiais esféricos contendo óxido de ferro foram testados como catalisadores na reação de desidrogenação do etilbenzeno na presença do dióxido de carbono. Os testes catalíticos mostraram que as amostras de óxidos de ferro contendo alumínio são catalisadores ativos e seletivos na desidrogenação do etilbenzeno na presença do CO2, sendo que a presença de alumínio promove um superior desempenho catalítico dos materiais. A análise dos resultados de DRX e TPR em conjunto com o desempenho catalítico, indica que o óxido de alumínio atua como promotor textural e estrutural. A seletividade para estireno atingiu valores próximo a 80% para todas as amostras de catalisadores. Os resultados experimentais sugerem que o CO2 pode ser adsorvido pelos sítios básicos (oxigênio da rede), o quê pode competir com a desidrogenação oxidativa do etilbenzeno, nestes mesmos sitios. Portanto, a elevada conversão inicial observada nos testes catalíticos pode ser devida à presença dos sítios básicos e, a presença do CO2 promove uma menor taxa de consumo destes sítios. Entretanto, a capacidade do CO2 de promover a oxidação do Fe2+ e regenerar os sítios básicos da superfície (oxigênio da rede), para os catalisadores compostos de óxidos de ferro e alumínio, é baixa.
Abstract: The various possibilities of application of the mesoporous materials, such as catalysis and adsorption, it have encouraged the research in the synthesis of these materials. In addition, but less frequent, synthetic routes have been searched in order to obtain a material whose structure and grain size allow its application in industrial reactors, without the preparation of pellets. With this aim, this work shows the synthesis of Hybrid mesoporous spheres (iron oxide and/or aluminum oxide). A study was conducted to determine the best conditions for the formation of the spheres; it was observed mainly the ratio between organic and inorganic material and its correlation with the chemical properties of chitosan. It was observed that a polymer with a higher degree of polymerization stabilizes a larger amount of inorganic material in the volume of solution. The results showed a good regularity in the diameter of the spheres, and that it have a high surface area with a pores diameter in the range of mesoporous. The materials of iron oxide were tested as catalysts in the reaction of ethylbenzene dehydrogenation in the presence of carbon dioxide. The catalytic tests showed that the samples of iron oxides containing aluminum are active and selective catalysts in the ethylbenzene dehydrogenation in the presence of CO2, it was observed that the addition of aluminum improves the performance of the materials. The results of XRD, TPR and catalytic performance indicate that the aluminum oxide acts as structural and textural promoter. All compositions showed high selectivity for styrene, reaching values close to 80%. It was found that the CO2 adsorption in the basic site (lattice oxygen) compete with the ethylbenzene oxidative dehydrogenation. The catalytic results suggest that the high initial ethylbenzene conversion is due to the basic sites, and the CO2 provides condition to lower basic site consumption. However, the CO2 is not able to promote the Fe2+ oxidation and regenerate the basic site (lattice oxygen) in the iron and aluminum oxide catalysts.
Descrição: BRAGA, T. P.; VALENTINI, A. Síntese de esferas híbridas e seu desempenho na reação de desidrogenação do etilbenzeno na presença de dióxido de carbono. 2009. 98 f. Dissertação (Mestrado em Química Orgânica) - Centro de Ciências, Universidade Federal do Ceará, Fortaleza, 2009.
URI: http://www.repositorio.ufc.br/handle/riufc/14079
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